Comienza su construcción en 1629 prolongándose durante más de 100 años. En su comienzo el maestro Juan de Monegro se hizo cargo de las obras. Para levantar el edificio se trajeron sillares de Ventas con Peña Aguilera y ladrillo. Se acabó en 1765, dos años antes de que Carlos II expulsara a la Compañía de todos sus territorios.
La Compañía de Jesús, fundada en 1558, abre, en 1583, el Colegio de San Eugenio, cerca del Paseo de San Cristobal, con 700 alumnos. En 1569, la Compañia, se traslada a su localización actual porque compra el terreno al Conde de Orgaz y construye su casa profesa y la iglesia de la que hoy podemos disfrutar. Para su obra tuvieron el apoyo financiero de Pedro y Estefanía Manrique, él Caballero de la Orden de Alcantara y ella Dama de la Reina Isabel de Valois, esposa de Felipe II. El lugar tiene, además, el añadido que es donde nació San Ildefonso, Patrón de Toledo, estando, por ello, bajo su advocación y cuya imagen vemos en el retablo mayor en un lugar muy destacado. La Compañía es expulsada de los territorios de la Monarquía Española en 1767 y sus bienes son repartidos quedándose el Arzobispado la biblioteca y el Colegio que pasa a ser la sede de la Universidad de Toledo. Con la desamortización de Mendizabal es el Estado el que se queda con todo y usa sus dependencias como oficinas, la calle fue conocida con ese nombre. Actualmente mantiene una parte que es utilizada por la delegación de la hacienda estatal. En 1903 el Cardenal Sancha les permite su vuelta a Toledo y recuperan la Iglesia hasta que en 2011 la abandonan por falta de vocaciones y la Iglesia de San Ildefonso es hoy el Santuario Diocesano de los Sagrados Corazones.
La traza de la iglesia sigue el patrón de la iglesia de los jesuitas de Gesú de Roma y las españolas de Palencia y de Alcalá de Henares.
Su fachada principal, del maestro y jesuita Francisco Bautista, es de estilo barroco con un gran ventanal flanqueado por columnas de estilo Corintio que, a su vez, enmarcan las figuras de Santos de la Compañía.
En su interior observamos la planta de cruz latina, de una sola nave, teniendo a ambos lados capillas laterales que se comunican entre si. Es un templo barroco de gran luminosidad ya que ésta entra por los ventanales, lunetos, de su parte superior incidiendo en la nave central y dejando en penumbra las capillas laterales.En el segundo de la nave es donde se abre el gran ventanal que da un potente chorro de luz.
En 1701 se levantan las torres se siendo rematadas por los campanarios.
La Cúpula octogonal, de José Hernández Sierra, se encuentra en el crucero sobre un tambor circular repartiendo la luz sobre el lugar de la Consagración de Cristo. Se colocaron en las pechinas los escudos de armas de los fundadores Pedro y Estefanía Manrique, sus cuerpos reposan sobre las puertas de las capillas que flanquean el altar mayor.
La Capilla Mayor está presidida por un original retablo con pintura el fresco entre columnas y con un marco en perspectiva, técnica que se denomina Trampantojo, creando una visión fingida de una arquitectura irreal completándose con el templete coronado. El motivo representado, en el fresco, el milagro del descendimmiento de la Virgen María para imponer la Casulla a San Ildefonso por la defensa que éste Santo hizo de la virginidad de María.
Las capillas laterales están dedicadas a santos, a Cristo, a la Virgen de Fátima y a los mártires de la guerra civil española. De interés es también el apostolado que rodea la nave, crucero y capilla mayor. El Relicario, Ochavo, por disposición de la fundadora, para que las reliquias estén en lugar decente. La forma octogonal viene dada porque el número 8 se identifica con la eternidad y el color púrpura de las paredes se identifica y simboliza la sangre. La Virgen del Socorro preside el retablo sosteniendo un dardo para defender a las almas del dragón del infierno.
